石墨烯是一種以蜂窩狀晶格排列的單層碳原子，在自旋電子學(xué)中具有重要應(yīng)用。石墨烯具有較長的自旋壽命(指電子保持自旋狀態(tài)的時(shí)間)和較高的電子遷移率(使電子能夠快速移動(dòng))。這些因素對(duì)于自旋電子學(xué)至關(guān)重要，自旋電子學(xué)是一門探索利用電子自旋進(jìn)行信息處理的領(lǐng)域。

然而，原始石墨烯缺乏局部磁矩，具有抗磁性。局部磁矩是自旋電子學(xué)中的一個(gè)重要方面，指的是原子或離子的磁性強(qiáng)度和方向。石墨烯中缺乏局部磁矩，這嚴(yán)重阻礙了其在自旋電子學(xué)中的應(yīng)用。

實(shí)現(xiàn)石墨烯的鐵磁性具有多種挑戰(zhàn)性，其中包括石墨烯獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)，這使得其磁性難以操控。石墨烯中的電子高度局域化，這意味著它們可以在整個(gè)材料中自由移動(dòng)。與過渡金屬原子或離子不同，石墨烯沒有固有磁矩。

石墨烯不具有磁性，因此需要進(jìn)行特定的改性，包括鐵磁性。一些方法涉及通過 N 摻雜引入氮原子的化學(xué)摻雜，以增強(qiáng)氧化石墨烯 (GO) 的磁化。然而，仍需要一些進(jìn)展才能在石墨烯基材料中實(shí)現(xiàn)室溫鐵磁性。

在本文中，我們將深入研究論文“多層氧化石墨烯中的室溫宏觀鐵磁性”，該論文解釋了平面外氧基團(tuán)和亞晶格不平衡結(jié)構(gòu)如何影響石墨烯的磁性。

使石墨烯具有鐵磁性的方法

研究人員開發(fā)了一種生產(chǎn)鐵磁非晶態(tài) GO 的新方法。該方法涉及將含氧官能團(tuán)和碳缺陷引入石墨烯，從而改變其電子結(jié)構(gòu)。改變結(jié)構(gòu)后，材料在超臨界二氧化碳 (SC CO 2 ) 環(huán)境中進(jìn)行自組裝過程。SC CO 2具有使其能夠滲透石墨烯結(jié)構(gòu)的特性。通過這種方法合成的非晶態(tài) GO 在室溫下表現(xiàn)出高飽和磁性和剩磁。

該工藝首先形成石墨烯納米片，然后在過氧化氫 (H 2 O 2 )存在下用 SC CO 2處理。這種暴露有利于引入含氧官能團(tuán)和碳缺陷，從而導(dǎo)致石墨烯結(jié)構(gòu)非晶化。

“除了已證實(shí)的碳空位和含氧基團(tuán)具有局域磁矩和鐵磁性之外，實(shí)驗(yàn)和理論研究表明，非平面含氧基團(tuán)連接石墨烯層，導(dǎo)致亞晶格不平衡結(jié)構(gòu)，凈磁矩顯著增強(qiáng)，”中國鄭州大學(xué)教授，研究論文的作者徐群說。

圖 1：與氧基團(tuán)結(jié)合的石墨烯雙層(來源：Zhang 等人，2024 年)

參考圖 1，可以了解層間粘附對(duì)磁性的影響。碳空位和含氧基團(tuán)隨機(jī)分布在沒有粘附的層中，導(dǎo)致自旋極化較小。然而，當(dāng)這些層通過氧橋互連時(shí)，自旋極化會(huì)大幅增加。粘附往往更頻繁地發(fā)生在 A(A') 亞晶格的碳原子之間。這是因?yàn)橄噜彽?A-A' 位點(diǎn)之間的距離小于 B-B' 位點(diǎn)之間的距離。

理論研究表明，平面外含氧基團(tuán)連接相鄰的石墨烯層。這會(huì)導(dǎo)致亞晶格不平衡并增強(qiáng)凈磁矩。通過 SC CO 2施加局部壓力對(duì)于克服能壘以橋接相鄰的石墨烯層至關(guān)重要，這會(huì)導(dǎo)致 C 原子的亞晶格不平衡并改善鐵磁狀態(tài)。

研究人員表示： “實(shí)驗(yàn)和理論研究都表明，SC CO2通過剝離石墨烯、產(chǎn)生缺陷、引入含氧功能團(tuán)和促進(jìn)石墨烯層粘附，在鐵磁性的產(chǎn)生中起著關(guān)鍵作用。”

鐵磁石墨烯的前景

這項(xiàng)研究的一個(gè)關(guān)鍵方面是，該團(tuán)隊(duì)不依賴金屬來誘導(dǎo)石墨烯的磁性。在之前的一些研究中，研究人員在配位 N 原子的幫助下將孤立的鈷原子嵌入石墨烯晶格中。這種不使用金屬來誘導(dǎo)室溫鐵磁性的努力支持了可持續(xù)的未來。

實(shí)現(xiàn)石墨烯的鐵磁性至關(guān)重要，因?yàn)樗梢钥刂齐娮幼孕?，從而促進(jìn)信息存儲(chǔ)和處理。這會(huì)產(chǎn)生自旋極化電流，這是自旋電子器件(如自旋晶體管和磁存儲(chǔ)器)的必要條件。

研究人員表示，石墨烯由于其非凡的載流子遷移率、長的自旋擴(kuò)散長度、弱的本征自旋軌道耦合和有限的超精細(xì)相互作用，是下一代自旋電子學(xué)的有希望的候選材料。

鐵磁石墨烯的開發(fā)可能帶來比傳統(tǒng)設(shè)備更小、更節(jié)能的新型磁性設(shè)備。此類進(jìn)步有可能改變自旋電子學(xué)的物理學(xué)。